我校师生在甲醇氧化电催化剂研究领域取得重要进展
近日,我校化学学院在DMFC阳极电催化剂研究领域取得重要突破,化学学院研究生王怡以第一作者身份、教师聂瑶以通讯作者身份、我校为第一署名单位在国际催化领域顶尖学术期刊《Applied catalyst b:environment》(IF=24.319,中科院大类一区)上发表科研成果:“Renovating Phase Constitution and Construction of Pt Nanocubes for Electrocatalysis of Methanol Oxidation via a Solvothermal-Induced Strong Metal-Support Interaction”。
据悉,直接甲醇燃料电池(DMFCs)是正在快速发展的可替代传统化石燃料的可再生能源转换装置,具有广阔的市场前景,其发展和部署在汽油-氢气跨越过渡时期不可或缺。Pt基合金是当前DMFCs中主要应用的阳极甲醇氧化反应(MOR)催化剂,但其在低过电位下易受反应中间体*CO毒化而失活,严重制约了DMFCs的输出功率和服役寿命。
聂瑶老师等人首创性利用低温溶剂热反应成功在Pt-CeCuOx体系诱导产生强金属-载体相互作用(SMSI),一步实现Pt-Cu合金化及PtCu表面CeOx包覆,革新了Pt的相组成和催化构型。所制备的CeOx/PtCu/CeCuOx/C催化剂在酸性电解质中表现出增强的电催化MOR活性、耐CO中毒能力和长期稳定性。密度泛函理论(DFT)计算结果指出,PtCu合金相和CeOx包覆层的形成同时诱导产生了压缩应变效应、配体效应(从Cu到Pt的电荷转移)和强Pt-CeOx电子相互作用;这些效应和电子作用的耦合使的CeOx/PtCu/CeCuOx/C中的Pt具有更多的缺电子特征和下移的d带中心,从而从本质上削弱了*CO的吸附能,有效地提高了其MOR活性和抗中毒能力。此外,CeOx的存在增强了*OH在CeOx/PtCu界面上的吸附,最大程度地减少了*CO对相邻Pt活性位点的阻塞。该研究得到国家自然科学基金青年项目的资助。
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