我校化学与材料工程学院王舜教授/袁一斐教授团队在国际著名期刊《ACS Nano》上发表学术论文
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基于MnO2的八面体分子筛(OMSs)由于其微孔隧道骨架能够吸附和交换各种离子,特别是阳离子,在去离子、地球化学和储能领域得到了广泛研究兴趣。了解OMS隧道内的阳离子吸附/交换需要原子尺度的探索,这几乎没有报道。近日,温州大学化学与材料工程学院王舜、袁一斐课题组研究了各种阳离子(K+/Ag+/Na+)在OMS隧道空间内以原子尺度的相互作用,不仅精确定位了每种吸附阳离子的晶格位点,而且还展示了单隧道内双阳离子吸附的情况,以及特征性的阳离子排序的特点。此外,与理论母隧道相相比,异质隧道虽然较少,但表现出明显而有序的阳离子调节,突出了隧道异质性在调节OMS理化方面的不可忽视的作用。研究结果阐明了OMS材料中离子吸附过程的纳米级和原子级科学中长期存在的歧义,并有望借助进一步的结构/成分调控,实现在各个应用领域的功能提升。
【文章要点】
1.随着Ag+离子交换时间的增加,K-OMS-2中的Ag+含量逐渐增加,而K+含量逐渐降低,证实了Ag+−K+阳离子直接交换机制的存在。此外,还有另一种具有Ag+在不排出K+的情况下进入K-OMS-2隧道的机制,这可能导致Mn价态的降低。这一机制的发现不仅有助于基本理解OMSs隧道内的间离子反应,而且还指出了通过简单的组成控制可能调节Mn价态和OMSs的电子结构。
2.发现一种可以调控的原子占位模式,例如,经过Ag+−K+交换后,当少量的Ag+进入二氧化锰晶格,Ag+排布具有周期性,而当大量的Ag+进入二氧化锰晶格,这种周期性被破坏。
3.除了常规隧道外,OMS材料还具有少量异构隧道,在Na+−K+交换中,新吸附Na+优先占据在异构2×3和2×4隧道里。有趣的是,研究人员发现2×3隧道被两排Na+原子柱占据,而更大的2×4隧道也被两排Na+原子柱占据,而不是三个或更多。唯一的区别在于Na+的原子距离在这两种类型的异构隧道不同:也就是说,Na+−Na+列距离在2×3隧道是0.33纳米而在2×4隧是0.50纳米。这一观察结果揭示了离子吸附/交换过程中阳离子有序和间距如何受到其隧道宿主尺寸的显著影响。
这一研究结果以“Atomic Mechanisms of Cation Adsorption/Exchange in Octahedral Molecular Sieves”为题发表在国际期刊《ACS Nano》(IF=18.027),温州大学作为第一通讯单位,我院2020级硕士研究生李成航为第一作者,我院袁一斐教授、王舜教授为本文通讯作者。该工作受到国家自然科学基金项目(52002287、52072273)和浙江省高水平人才专项支持计划(2019R52042)的支持。
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